Akibat insiden tersebut, dia diusir dari akademi. Dali pindah ke Paris pada tahun 1926, dan dua tahun kemudian bekerja sama dengan Luis Bunuel sebagai penulis skenario untuk Un Chien Andalou (Anjing Andalusia), sebuah film yang membuat dia masuk dalam lingkaran surealis Paris yang dipimpin oleh Andre Breton. Gaya hidupnya yang bohemian dan kecenderungannya pada skandal membuat Dali segera diterima dalam kelompok.
Selama periode ini dia berkonsentrasi pada pengembangan gaya unik yang disebutnya “Paranoia Kritis”. Salah satu contoh paling terkenal dari lukisan Paranoia Kritis adalah “The Persistence Memory (1931)” – sebuah karya unik yang mengekspresikan sifat fana waktu melalui jam yang tampak mencair.
Pada tahun 1929, Dali bertemu Gala Elouard, seorang imigran Rusia dan istri Paul Elouard, penyair Perancis. Meskipun Gala berusia sepuluh tahun lebih tua dari Dali, hubungan mereka segera berubah menjadi romantis, dengan Gala menjadi model dan manajer bisnisnya. Gala akhirnya bercerai dari suaminya pada tahun 1929, dan menikah dengan Dali di Paris pada tahun 1934. Pada pertengahan tahun 1930, hubungan Dali dengan gerakan surealis mulai retak. Kekaguman Dali pada Hitler dianggap melawan etika surealis. Ketika dia juga menyatakan dukungan kepada Jenderal Franco dari Spanyol, hubungan dengan kaum surealis menjadi terputus sama sekali.
Dali meninggalkan Paris pada tahun 1940 dan pindah ke Amerika Serikat. Dengan gaya flamboyan dan bakat untuk promosi diri, dia segera masuk dalam pergaulan sosial kelas atas. Selama periode ini Dali dijuluki “Avida Dollars (serakah untuk dolar)” oleh Andre Breton. Dali kemudian menjawab “Satu-satunya perbedaan antara saya dan surealis adalah bahwa saya seorang surealis”.
Ketertarikan Dali bergeser dari lukisan ke sastra. Pada tahun 1940-an, dia menerbitkan novel “Hidden Faces” pada tahun 1944. Dia juga menulis beberapa volume otobiografi flamboyan selama periode tersebut, termasuk “The Secret Life of Salvador Dali”.
Pada tahun 1948, Dali dan Gala kembali ke Spanyol, menghabiskan sebagian besar waktu mereka di rumah mereka di Lligat. Saat itu, lukisan Dali mengambil pendekatan yang lebih klasik, berfokus pada tema religius dan sejarah, bukan lagi surealistik. Karya berkisar sejarah yang terkenal diantaranya “The Discovery of America by Christopher Columbus” yang dipamerkan di Museum Dali di St.Petersburg, Florida. Sementara karya-karyanya selama periode ini menerima penghargaan, terdapat suara miring yang menyatakan bahwa dia tidak menghasilkan lukisan bernilai artistik setelah tahun 1930-an. Sementara tidak ada yang bisa menyangkal kecemerlangan teknis karya-karyanya, lukisan Dali hanya merupakan pengulangan tema yang sudah ada sebelumnya, seperti “Christ of Saint John of the Cross”.
Pada tahun 1965, Dali beralih membuat patung dari perunggu dan kristal. Tapi disini terlihat betapa dia mulai kehilangan orisinalitas. Banyak tema patungnya mengambil tema dari subjek yang pernah dilukisnya. Pada periode ini, Dali lebih dikenal karena pesta-pesta mewah dan perilaku eksentrik dibandingkan dengan fokusnya pada seni yang telah membesarkan namanya.
Pada tahun 1980, Dali didiagnosa menderita cerebral. Karena tidak lagi mampu memegang kuas, dia pensiun dari dunia melukis.
Pada tahun 1982, Gala meninggal. Peristiwa ini sangat mempengaruhinya dan mulai membuat Dali semakin menyepi. Akhirnya, Salvador Dali -sang pelukis besar surealis- meninggal pada tanggal 23 Januari 1989 akibat gagal jantung.
Salvador Dali, Ballerina in a Death's Head, 24.5 x 19.5 cm, oil on canvas, 1939
Salvador Dali, Honey is Sweeter than Blood, oil on canvas, 1927
Salvador Dali, One Second before Awakening, 51 x 41 cm, oil on canvas, 1944, at Thyssen-Bornemisza Collection, Madrid, Spain
Salvador Dali, The Discovery of America by Christopher Columbus, 410 x 310 cm, oil on canvas, 1959, at Salvador Dali Museum, St. Petersburg, Florida, USA
Salvador Dali, The Disintegration of the Persistence of Memory, 25 x 33 cm, oil on canvas, at Salvador Dali Museum, St. Petersburg, Florida, USA
Salvador Dali, The Great Masturbator, 110 x 150 cm, oil on canvas, 1929, at Museo Nacional Centro de Arte Reina Sofía, Madrid, Spain
Salvador Dali, The Hallucinogenic Toreador, 400 x 300 cm, oil on canvas, 1959, at Salvador Dali Museum, St. Petersburg, Florida, USA
Salvador Dali, The Persistence of Memory, 24.1 x 33 cm, oil on canvas, 1931, at Museum of Modern Art, New York, USA
Salvador Dali, The Swallow's Tail,73 x 92.2 cm , oil on canvas, 1983, at Salvador Dali Museum, Gala-Salvador Dali Foundation, Figueras, Spain
Salvador Dali, Young Virgin Auto-Sodomized by the Horns of Her Own Chastity, 40.5 x 30.5 cm, oil on canvas, 1954, Private Collection, Paris, France
